捷，火镇市，追歼贼及半，克浮梁，擢道员。江西肃清。
国籓出九江，至黄州，与胡林翼议分路图皖。国荃留军巴河，自还湖南增募为万人。多隆阿、鲍超等既大破贼於太湖、潜山，十年闰三月，国荃乃进军集贤关，规攻安庆。陈玉成来援，击走之。十一年，陈玉成复纠捻众至於菱湖，两岸筑坚垒，与城贼更番来犯。国荃调水师入湖，令弟贞幹筑垒湖东以御之。会陈玉成在桐城为多隆阿所败，还趋集贤关，迎击破之。玉成由马踏石遁走，仍留党踞赤冈岭，与菱湖贼垒犄角。国荃困以长壕，鲍超来，合攻，悉破其垒，擒斩万馀。进破安庆城外贼营，毁东门月城。惟北门三石垒坚不可下，令降将程学启选死士缘砲穴入，拔之。陈玉成屡为多隆阿所创，收馀众，纠合捻匪，复屯集贤关，袭官军后路，城贼叶芸来亦倾巢出扑。国荃凭壕而战，屡击卻，仍复进，增筑新垒，遣贞幹合水师扼菱湖，绝贼粮路。八月，以地雷轰城，克之，歼贼万馀，俘数千。捷闻，以按察使记名，加布政使衔，赐黄马褂。寻以追殄馀贼，赐号伟勇巴图鲁。於是国籓进驻安庆，国荃率师东下规江宁，克无为州，破运漕镇，拔东关，加头品顶戴。分兵守诸隘，自回湖南增募勇营。
同治元年，授浙江按察使，迁江苏布政使。诏以军务紧要，毋庸与兄国籓回避同省。三月，率新募六千人至军，自循江北岸，令弟贞幹循南岸，彭玉麟等率水师同进，拔铜城徬、雍家镇诸隘，复巢县、含山、和州，克裕溪口、西梁山。渡江会攻金柱关，乘间袭太平，克之。回克金柱关，贞幹亦克芜湖。令彭毓橘截败贼於薛镇渡口，大破之。五月，连夺秣陵关、大胜关要隘。水师进扼江宁护城河口，陆师迳抵城南雨花台驻屯，贼来争，皆击卻之。国籓犹以孤军深入为虑，国荃谓：“舍老巢勿攻，浪战无益，逼城足以致敌。虽危，事有可为。”会秋疫大作，士卒病者半。贼酋李秀成自苏州纠众数十万来援，结二百馀垒。国荃於要隘增垒，辅以水师，先固粮道。贼环攻六昼夜，彭毓橘等乘其乏出击，破贼营四。贼悉向东路，填壕而进，前仆后继。国荃督军抵御，砲伤颊，裹创力战，贼始退。李世贤又自浙江率十万众至，与秀成合攻，屡掘地道来袭，毁营墙，百计攻袭，皆未得逞。芜湖守将王可升率援师至，国荃简精锐分出，焚贼数垒，馀弃垒走，进击，大破之。先后歼贼数万，围乃解。秀成、世贤引去。是役以病馀之卒，苦战四十馀日，卒保危局，诏嘉奖，颁珍赉。
议者欲令乘胜退保芜湖，国荃以贼虽众，乌合不足畏，不肯退。二年春，国籓亲至视师，见围屯坚定，始决止退军之议。诏擢浙江巡抚，仍统前敌之军规取江宁。四月，攻雨花台及聚宝门外石垒，克之。九洑洲为江宁犄角，贼聚守最坚。国荃偕彭玉麟、杨岳斌往觇形势，合水陆军血战，克之，江面遂清。连克上方桥、江东桥，近城之中和桥、双桥门、七甕桥，稍远之方山、土山、上方门、高桥门、秣陵关、博望镇诸贼垒，以次并下。国荃初至，合各路兵仅二万，至是募围师至五万人。十月，分军扼孝陵卫。李鸿章克苏州，李秀成率败众分布丹阳、句容，自入江宁，劝洪秀全同走，不听，遂留同城守。
三年春，克锺山天保城，城围始合。贼粮匮，城中种麦济饥。国荃迭令掘地道数十处，贼筑月围以拒，士卒多伤亡。会诏李鸿章移师会攻，诸将以城计日可破，耻借力於人，攻益力。鸿章亦不至。国荃虑师老生变，督李臣典等当贼砲密处开地道。既成，悬重赏募死士，李臣典、硃洪章、伍维寿、武明良、谭国泰、刘连捷、沈鸿宾、张诗日、罗雨春誓先登者九人。六月十六日，日加午，地道火发，城崩二十馀丈，李臣典、硃洪章等蚁附争登。贼倾火药轰烧，彭毓橘、萧孚泗手刃退卒数人，遂拥入。硃洪章、沈鸿宾、罗雨春攻中路，向伪天王府；刘连捷、张诗日、谭国泰攻右路，趋神策门，硃南桂等梯城入，合取仪凤门；其左路彭毓橘由内城至通济门，萧孚泗等夺朝阳、洪武门，罗逢元等从聚宝门入，李金洲从通济门入，陈湜、易良虎从旱西、水西门入：於是江宁九门皆破。守陴贼诛杀殆尽，犹保子城。夜半，自纵火焚伪王府，突围走。要截斩数百人，追及湖、熟，俘斩亦数百。洪秀全已前一月死，获其尸於伪宫。其子洪福瑱年十五六，讹言已自焚死，馀党挟之走广德。国荃令闭城救火，搜杀馀贼。获秀全兄洪仁达及李秀成，伏诛。凡伪王主将大小酋目三千馀，皆死乱兵，毙贼十馀万，拔难民数十万。捷闻，诏嘉国荃坚忍成功，加太子少保，封一等伯爵，锡名威毅，赐双眼花翎。
国荃功高多谤，初奏洪福瑱已毙，既而奔窜浙江、江西，仍为诸贼所拥，言者以为口实，遂引疾求退，遣撤部下诸军，温诏慰留；再疏，始允开缺回籍。四年，起授山西巡抚，辞不就。调湖北巡抚，命帮办军务，调旧部剿捻匪。
五年，抵任，汰湖北冗军，增湘军六千，以彭毓橘、郭松林分统之。时捻匪往来鄂、豫之交，国荃檄鲍超由枣阳趋淅川、内乡防西路，郭松林由桐柏、唐县出东路，刘维桢向新野为声援。贼折而北窜，诏郭松林越境会剿。是年冬，败贼於信阳、孝感。贼窜云梦、应城、德安，郭松林击走之，克应城