，二人双荐俛于上。自是，顾眄日隆，进阶朝议郎、飞骑尉，袭徐国公，赐绯鱼袋。穆宗即位之月，议命宰相，令狐楚援之，拜中书侍郎、平章事，仍赐金紫之服。八月，转门下侍郎。
十月，吐蕃寇泾原，命中使以禁军援之。穆宗谓宰臣曰：“用兵有必胜之法乎？”俛对曰：“兵者凶器，战者危事，圣主不得已而用之。以仁讨不仁，以义讨不义，先务招怀，不为掩袭。古之用兵，不斩祀，不杀厉，不擒二毛，不犯田稼。安人禁暴，师之上也。如救之甚于水火。故王者之师，有征无战，此必胜之道也。如或纵肆小忿，轻动干戈，使敌人怨结，师出无名，非惟不胜，乃自危之道也。固宜深慎！”帝然之。
时令狐楚左迁西川节度使，王播广以货币赂中人权幸，求为宰相。而宰相段文昌复左右之。俛性嫉恶，延英面言播之纤邪纳贿，喧于中外，不可以污台司。事已垂成，帝不之省，俛三上章求罢相任。长庆元年正月，守左仆射，进封徐国公，罢知政事。俛居相位，孜孜正道，重慎名器。每除一官，常虑乖当，故鲜有简拔而涉克深，然志嫉奸邪，脱屣重位，时论称之。
穆宗乘章武恢复之余，即位之始，两河廓定，四鄙无虞。而俛与段文昌屡献太平之策，以为兵以静乱，时已治矣，不宜黩武，劝穆宗休兵偃武。又以兵不可顿去，请密语天下军镇有兵处，每年百人之中，限八人逃死，谓之“消兵”。帝既荒纵，不能深料，遂诏天下，如其策而行之。而籓籍之卒，合而为盗，伏于山林。明年，硃克融、王廷凑复乱河朔，一呼而遗卒皆至。朝廷方征兵诸籓，籍既不充，寻行招募。乌合之徒，动为贼败，由是复失河朔，盖“消兵”之失也。
俛性介独，持法守正。以己辅政日浅，超擢太骤，三上章恳辞仆射，不拜。诏曰：“萧俛以勤事国，以疾退身，本末初终，不失其道，既罢枢务，俾居端揆。朕欲加恩超等，复吾前言。而继有让章，至于三四，敦谕颇切，陈乞弥坚。成尔谦光，移之选部，可吏部尚书。”俛又以选曹簿书烦杂，非摄生之道，乞换散秩。其年十月，改兵部尚书。二年，以疾表求分司，不许。三月，改太子少保，寻授同州刺史。宝历二年，复以少保分司东都。
文宗即位，授检校左仆射、守太子少师。俛称疾笃，不任赴阙，乞罢所授官。诏曰：“新除太子少师萧俛，代炳台耀，躬茂天爵。文可以经纬邦俗，行可以感动神祇。夷澹粹和，精深敏直，进退由道，周旋令名。近以师傅之崇，畴于旧德，俾从优逸，冀保养颐。而抗疏恳辞，勇退知止，尝亦敦谕，确乎难拔。遂兹牢让，以厚时风，可银青光禄大夫、守尚书左仆射致仕。”
俛趣尚简洁，不以声利自污。在相位时，穆宗诏撰《故成德军节度使王士真神道碑》，对曰：“臣器褊狭，此不能强。王承宗先朝阻命，事无可观，如臣秉笔，不能溢美。或撰进之后，例行贶遗。臣若公然阻绝，则违陛下抚纳之宜；僶俛受之，则非微臣平生之志。臣不愿为之秉笔。”帝嘉而免之。
俛家行尤孝。母韦氏，贤明有礼，理家甚严。俛虽为宰相，侍母左右，不异褐衣时。丁母丧，毁瘠逾制。免丧，文宗征诏，恳以疾辞。既致仕于家，以洛都官属宾友，避岁时请谒之烦，乃归济源别墅，逍遥山野，啸咏穷年。
八年，以庄恪太子在东宫，上欲以耆德辅导，复以少师征之。俛令弟杰奉表京师，复纳制书，坚辞痼疾。诏曰：“不待年而求谢，于理身之道则至矣，其如朝廷之望何？朕以肇建元良，精求师傅，遐想汉朝故事，玄成、石庆，当时重德，咸历此官。吾以元子幼冲，切于师训，欲以敕汝发明古今，冀忠孝之规，日闻于耳。特遣左右，至于林园。而卿高蹈翛然，屏绝趋进，复遣令弟还召诏书。天爵自优，冥鸿方远，不转之志，其坚若山。循省来章，致烦为愧。终以吕尚之秩，遂其疏旷之心。励俗激贪，所补多矣。有益于政，寄声以闻，亦有望于旧臣矣。可太子太傅致仕。”
开成二年，俛弟俶授楚州刺史。辞日，文宗谓俶曰：“萧俛先朝名相，觔力未衰，可一来京国。朕赐俛诏书匹帛，卿便赍至济源，道吾此意。”诏曰：“卿道冠时髦，业高儒行。著作砺济川之效，弘致君匡国之规，留芳岩廊，逸老林壑。累降褒诏，亟加崇秩，而志不可夺，情见乎辞。鸿飞入冥，吟想增叹。今赐绢三百匹，便令萧俶宣示。”俛竟不起，卒。
杰，字豪士。元和十二年登进士第。累官侍御史，迁主客员外郎。太和九年十月，郑注为凤翔节度使，慎选参佐。李训以杰检校工部郎中，充凤翔陇观察判官。其年十一月，郑注诛，杰为凤翔监军使所害。
俶以廕授官。太和中，累迁至河南少尹。九年五月，拜谏议大夫。开成二年，出为楚州刺史。四年三月，迁越州刺史、御史中丞、浙东都团练观察使。会昌中，入为左散骑常侍，迁检校刑部尚书、华州刺史、潼关防御等使。大中初，坐在华州时断狱不法，授太子宾客分司。四年，检校户部尚书、兗州刺史、兗沂海节度使。复入为太子宾客。大中十二年，以太子少保分司东都，卒。俛从父弟仿。
亻放，父悟，恆之